Avaliação térmica da vitrificação de um rejeito saturado com Cs

Autores

DOI:

https://doi.org/10.15392/2319-0612.2024.2646

Palavras-chave:

césio-137, vitrificação de rejeitos radioativos, vidro modificado com nióbio, zeólita A

Resumo

A geração de energia nuclear continua tem aumentado em todo o mundo ao longo dos anos, ajudando a evitar a emissão de bilhões de toneladas de dióxido de carbono (CO2), quando comparada com a geração de energia à carvão, sendo um método confiável para o fornecimento de energia verde. No entanto, como subproduto dos reatores nucleares, bem como das fábricas de processamento de combustível, hospitais e institutos de pesquisa, são gerados rejeitos radioativos. Esses rejeitos representam alto risco à saúde humana e ao meio ambiente, devido à penetração da radioatividade nos tecidos causando danos ao DNA. Portanto, necessitam ser gerenciados adequadamente antes do descarte a longo prazo em repositórios geológicos. Entre os muitos radionuclídeos encontrados nos rejeitos de alta atividade, o 137Cs é de particular preocupação, devido à sua elevada mobilidade através de sistemas hídricos, requerendo métodos especiais para a sua captura e imobilização em matrizes estáveis. Neste estudo, a imobilização de radionuclídeos 137Cs em vidro borossilicato dopado com nióbio (Nb) foi avaliada termicamente através de um processo de vitrificação, utilizando uma zeólita sintética do tipo A saturada com 133Cs (estável) como rejeito radioativo simulado. A incorporação de 40,0% em massa deste material na composição do vidro resultou em um rejeito vitrificado com boa homogeneidade de fusão e estabilidade térmica. Diversas alterações decorrentes da incorporação foram detectadas na análise térmica (DTA), com eventos como a transição vítrea, a cristalização inicial, a cristalização completa e a subsequente fusão todos deslocando para temperaturas mais altas. As alterações composicionais devido à vitrificação projetou o sistema para novas localizações nos diagramas ternários de equilíbrio de fases dos subsistemas, em diferentes triângulos de compatibilidade e próximos a temperaturas “liquidus” mais altas do que as observadas para a matriz de vidro bruto. Através da cristalização induzida por tratamento térmico, foram obtidas fases cristalinas, de acordo com a indicação nos diagramas de fases. Átomos de Cs previamente imobilizados na estrutura de rede do vidro tornaram-se componentes de cristais de polucita (CsAlSi2O6) durante o aquecimento até 800 ºC. Estes resultados são promissores para o uso desta composição de vidro para imobilizar rejeitos contendo 137Cs, uma vez que os átomos de Cs apresentaram excelente interação com este sistema tanto na fase vítrea quanto na fase cristalina.

Downloads

Os dados de download ainda não estão disponíveis.

Referências

[1] LIU, L., GUO, H., DAI, L., LIU, M., XIAO, Y., CONG, T., GU, H., The Role of Nuclear Energy in the Carbon Neutrality Goal, Progress in Nuclear Energy, v. 162, p. 104772, 2023.

[2] SAKAI, A., AND ISHIDA, S., 2024, Reflective Reviews on Japanese High-Level Waste (HLW) Vitrification – Exploring the Obstacles Encountered in Active Tests at Rokkasho, Annals of Nuclear Energy, v. 196, p. 110175, 2024.

[3] VORONINA, A. V., NOSKOVA, A. Y., SEMENISHCHEV, V. S., and GUPTA, D. K., 2020, Decontamination of Seawater from 137Cs and 90Sr Radionuclides Using Inorganic Sorbents, Journal of Environment Radioactivity, v. 217, p. 106210, 2020.

[4] BAGOSI, S., AND CSETENYI, L. J., 1999, Immobilization of Caesium-Loaded Ion Exchange Resins in Zeolite-Cement Blends, Cement and Concrete Research, v. 29 (4), p. 479 – 485, 1999.

[5] JIMÉNEZ-REYES, M.; ALMAZÁN-SÁNCHEZ, P. T.; SOLACHE-RÍOS, M. Radioactive waste treatments by using zeolites. A short review, Journal of Environmental Radioactivity, v. 233, p. 106610, 2021.

[6] KAZEMIAN, H.; DARYBI-KASMAEI, P.; MALLAH, M. H.; KHANI, M. R. Vitrification of Cs and Sr loaded Iranian natural and synthetic zeolites, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, v. 267, n. 1, p. 219–223, 2005.

[7] SOBOLEV, I. A.; DMITRIEV, S. A.; LIFANOV, F. A.; KOBELEV, A. P.; STEFANOVSKY, S. V.; OJOVAN, M. I. Vitrification processes for low, intermediate radioactive and mixed wastes, Glass Technology, v. 46, n. 1, p. 28–35, 2005.

[8] OJOVAN, M. I.; LEE, W. E.; KALMYKOV, S. N. Chapter 19 - Immobilization of Radioactive Wastes in Glass. In: OJOVAN, M. I.; LEE, W. E.; KALMYKOV, S. N.; An Introduction to Nuclear Waste Immobilisation (Third Edition), p. 319 – 368, 2019.

[9] LENOIR, M.; GRANDJEAN, A.; LINARD, Y.; COCHAIN, B.; NEUVILLE, D. R. The influence of Si,B substitution and of the nature of network-modifying cations on the properties and structure of borosilicate glasses and melts, Chemical Geology, v. 256, n. 3–4, p. 316–325, 2008.

[10] GOEL, A.; MCCLOY, J. S.; POKORNY, R.; KRUGER, A. A. Challenges with vitrification of Hanford High-Level Waste (HLW) to borosilicate glass – An overview, Journal of Non-Crystalline Solids: X, v. 4, p. 100033, 2019.

[11] RAUTIYAL, P.; GUPTA, G.; EDGE, R.; LEAY, L.; DAUBNEY, A.; PATEL, M. K.; JONES, A. H.; BINGHAM, P. A. Gamma irradiation-induced defects in borosilicate glasses for high-level radioactive waste immobilization, Journal of Nuclear Materials, v. 544, p. 152702, 2021.

[12] WEBER, William J. Radiation and Thermal Ageing of Nuclear Waste Glass, Procedia Materials Science, v. 7, p. 237–246, 2014.

[13] WEBER, W. J.; ROBERTS, F. P. A review of radiation effects in solid nuclear waste forms, Nuclear Technology, v. 60, n. 2, p. 178 - 198, 1983.

[14] EWING, R. C.; WEBER, W. J.; CLINARD, F. W. Radiation effects in nuclear waste forms for high-level radioactive waste, Progress in Nuclear Energy, v. 29, n. 2, p. 63–127, 1995.

[15] COSTA-SILVA, D. L.; ARAUJO, M. S.; FUNGARO, D. A.; SILVA, P. S. C.; MELLO-CASTANHO, S. New approach to niobia-modified borosilicate glasses for Cs waste immobilization, Journal of Materials Research and Technology, v. 31, p. 1229 – 1235, 2024.

[16] COSTA-SILVA, D. L.; BARTOLOMÉ, J. F.; SILVA, A. C.; MELLO-CASTANHO, S. Structural and thermal influence of niobia in aluminoborosilicate glasses, Ceramics International, v. 48, n. 13, p. 18433–18440, 2022.

[17] SILVA, A. C.; CASTANHO, S. R. H. M. Silicate glasses obtained from fine silica powder modified with galvanic waste addition, Journal of Non-Crystalline Solids, v. 348, p. 211–217, 2004.

[18] TIAN, Q.; SASAKI, K. Application of fly ash-based materials for stabilization/solidification of cesium and strontium, Environmental Science and Pollution Research, v. 26, n. 23, p. 23542–23554, 2019.

[19] ROBERT S. ROTH; TAKI NEGAS; LAWRENCE P. COOK. Phase Diagrams for Ceramists. In: American Ceramic Society (Ed) ACERS, 1981. v. 5, ISBN 0-9160-94472.

Downloads

Publicado

17-02-2025

Como Citar

Avaliação térmica da vitrificação de um rejeito saturado com Cs. Brazilian Journal of Radiation Sciences, Rio de Janeiro, Brazil, v. 12, n. 4A (Suppl.), p. e2646, 2025. DOI: 10.15392/2319-0612.2024.2646. Disponível em: https://bjrs.org.br/revista/index.php/REVISTA/article/view/2646. Acesso em: 17 jul. 2025.